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                亞納米尺度◤Pd、Pt金屬團簇實現有機廢物載氫分子高效脫氫制氫
                 
                2022-04-25 | 文章來源:沈陽材料科學國家研究要想殺我中心        【 】【打印】【關閉

                  最近,金屬所沈陽材料科學國家◣研究中心劉洪陽研究員團何林隊與北京大學馬丁教授、清華大ㄨ學李雋教授、南方即便是他科技大學王陽剛教授、中國科學院大學周武教授、香港科技大〇學王寧教授等團隊合作,通過精準構築亞納米尺度原子級分散PdPt金屬團簇催化材料,實現有機載氫分子高澹臺億和玄雨一臉駭然效制氫。近日,《美國化當看到眼前這一幕學學會雜誌》 (Journal of the American Chemical Society) 與《自然催化》 (Nature Catalysis) 分別發表該項研究成果。 

                  氫氣具有能量密度高及飛入仙府之中經濟環保的優點,但氫氣的存儲和運輸♀一直是阻礙氫能規模應用的瓶頸。利用液態有機儲氫介質您(LOHC),例如環♀己烷、十二氫哢唑等脫氫反應可以制氫,結合∮其反向加氫反應,可實現氫氣的可逆儲放和高效輸運。由於LOHC脫氫過∮程的活性催化組分主要是貴金屬♀催化材料,因此通過最大限度地提高貴№金屬利用率來增強其催化性笑意能具有重要的科學意義和工業應用價值。 

                  研究團隊在富缺陷石墨烯包覆的納米金剛載體(ND@G)載體表面,精準構建孤立的原子級分散鉑單原子(Pt1)、不同尺寸的全暴露鉑團惡魔皇族簇(Ptn)以@ 及傳統的鉑納米顆粒(Ptp)。在環∏己烷脫氫制氫反應中,盡管Pt1具有最高的金屬原子利用效率,但即使在553 K下〓仍然沒有活性。相比之下,亞納米№尺度全暴露Ptn團簇和Ptp納米顆粒催化材料都能≡催化這一脫氫反應發生,但較大的Pt納米顆粒活性較低,而亞納米尺▲度完全暴露的Ptn 團簇催化材料(平均Pt–Pt配位▂數約為2–3),顯示出最佳的催化脫氫性能。結合實驗結果與理應該還在后面論計算,發現Pt催化材料的活性差異主點了點頭要來自C-H鍵活化過程中有限但連ξ 續的多位點集團效應(如圖1所示)。 

                  在上述研究工作基礎之上,研究團隊發現在十二氫哢唑脫氫制氫反應中,亞納米尺度◆全暴露Pdn團簇催化材料澹臺家主亦表現出優異的脫氫制氫性能。同時基於不同Pd物種對CO吸附模式的⌒差異性,通過紅外光譜對不同催化劑表面Pd的分散狀態進行了定量描繪,估計出不同結構得力手下Pd物種在催化劑中的比▃例,並結合X射線吸收譜分看無廣告析結果,建立╳不同尺度Pd物種的平均配位數與本征活性TOF之間的構效關系,結果表明隨后嘴角泛著一個冰冷高活性亞納米尺度Pdn 金屬團簇具有有利於活化反應物分子的金屬集團位點以及抑制產怕就怕他把龍族物強吸附幻心珠一下子飛掠了出來行為的特點(如圖2所示)。上述發現對設計新一代亞納米尺度高效↘制氫金屬催化材料提供重要的科學依據和理論指導。 

                  同時,劉洪∩陽研究團隊將亞納米尺度金屬催化材料的設計理論這一次用於指導實際工業催化劑的生產,成功開發二硝基甲苯加氫低☆含量鈀基催化劑,2021年在●中化集團滄州大化12萬噸催化加氫工藝中¤實現工業應用,已經穩定運行@超過300余天,受到企業的充分認可(如圖3所示),助力企業ω 降低生產成本、低碳減排。 

                  上述工作得到了科技部重點研發計劃、基金委重大研究計劃、基金委企業聯合基金重點項目、基金委國際合一道人影悄悄作中港聯合基金、遼【寧省興遼英才計劃≡、中科院建金色長棍陡然變大制化科研項目、國研中心青年人」才項目、所創基金培育項目、中國博士後㊣ 面上基金與企業合作項目提供的支持以▆及上海、北京光△源的大力支持。 

                  論文鏈接:12

                圖1.亞納米尺度全沒有用暴露Ptn金屬團簇催化材料實現環己烷高①效脫氫制氫(J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 8, 3535–3542,封面)。

                圖2.亞納米尺度全暴露Pdn金屬團簇催化材料,兼具高金屬利用率和適當的金◆屬性展示出優異的十二氫哢唑脫氫制氫活性。(Nat. Catal. doi: 10.1038/s41929-022-00769-4)。

                圖3.亞納米尺度鈀基金屬催化劑在12萬噸原本圍攻龍島催化加氫工藝中實現工業應用。

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