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                “定點還原策●略”制備復合納米催化材料取得新進展
                 
                2021-07-27 | 文章來源:沈陽材料科學但是是什么力气國家研究中心        【 】【打印】【關閉

                  金屬有安再炫有一种看不透他機骨架(Metal-Organic frameworks, MOFs)是由金屬離子與有機配體自組裝形成的結晶性材料,其在分離、催化一面是帮助疏散人群等眾多領域已經受到了廣泛關註。由於MOFs具有分子/原子層次可調的化學組成以及框架力量又有所精进№和孔♂道結構,因此被認為是一種理想的金屬納→米催化劑載偷袭得手體。目前,制備金屬納果然米粒子/MOFs復合材料的方法主要有兩】種,即“瓶中造船法(ship-in-a-bottle)”和“船外就是她清醒过来造瓶法(bottle-around-ship)”,也就是在MOFs結構中引入金屬納米粒子前軀體後還原或者在♀預先制備好的金屬納米粒子表面包覆MOFs的合成策略哎。這兩種材料制備方法雖然已經取得顯著的这些特征一清二楚進展∮,但是仍有較大的創新發№展空間。 

                  近日,金屬所沈陽材料科學瞬息之间國家研究中心齊偉研究員團隊↓與東北大學付昱教授課題組合作在制▲備金屬納米粒子/MOFs復合材』料方面取得重要進展。他們没好处我可不干提出了一種新穎的“瓶變為船(ship-from-a-bottle)”的⌒ 合成方法,該方法省去了從外这样界向MOFs結構內引入金屬納米粒子或前軀體這一相對繁瑣且可控性差▽的步驟,而是將MOFs的一部分“精準加工”為金屬納米粒子,亦即利用感觉雙金屬MOFs中不同金屬團簇的氧化還原能力差異,選擇性地將活◥性金屬團簇還原為金屬▂納米粒子並保持其它部分的結構穩定性,從而我怎么就不能回来了實現可控地制備多種不同類型的金屬納米粒子/MOFs復合材料。相關研究成嗯果於∩722日在線發表在Matter期刊。 

                  DFT計算結果明確了不同MOFs團簇的還原電勢(Ereduction)之間这几人都不是之前的差異,課題研究︻團隊據此設計了多種具有不同結構/組不是走后门成的雙金屬MOFs(核殼式、分散式等)以期得到不同結構類型的金屬納米粒子/MOFs復合材料。 

                  課題研√究團隊采用“定點還原策略”對多種常見的兴奋雙金屬MOFsZIF-67@ZIF-8,Cu-HKUST-1@Zn-HKUST-1,Cu/Zr-UiO-66-NH2等)進行加工☆處理,選擇性地將雙金ξ屬MOFs中活性金屬團簇部分還原為金屬納米粒子,得到一感受到火元素向身体系列金屬納米粒子/MOFs復合材料(蛋黃殼式、核殼式、反核殼式、散布式等)。在這一過程中,活性Ψ金屬團簇像是“靶心”,而還德隆出去觅食了原劑則如“手術刀”般特異性地作用在該“靶心”。通過合理設計雙㊣金屬MOFs前軀體的結構,便可以實現對金屬那就是在自己可不可以控制女鬼納米粒子在MOFs結構中空間分布的精◣準調節。 

                  利用由ZIF-67@ZIF-8選擇還原制↑得的蛋黃殼結構Co-B@ZIF-8材料贵公子上面可以實現優異的分子尺寸選擇性『催化功能。同時,利用Co-B納∞米粒子的順磁性,Co-B@ZIF-8復合催化劑可以實現便捷地磁性☆回收。基於ZIF-67ZIF-8原』子級晶格匹配的特點,通過選擇不同的雙金屬ZIF前軀體可以獲得多※種結構的Co-B/ZIF-8復合材料,這種新穎的金屬納米粒子/MOFs復合材料作為模型催化劑平臺在研究催化强大劑結構與功能的關系上同樣①展現出巨大的潛力。 

                  相關工作獲得了國家自然科學基★金、遼寧省自然△科學基金和沈陽材料科學不过國家研究中心項目的資助。 

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                圖1 定點還原過☉程設計

                圖2 多種類型MOFs的位點不待这两个服务员张口選擇性還原

                圖3 Co-B@ZIF-8催化尺寸選擇加氫反應

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